鹿児島県および国立歴史民俗博物館が保管する資料は、利通が書き残した日記、文書、使用した遺品類、利通に宛てられた書状等大久保家に伝来した資料に加えて、明治十一年（一八七八）の利通没後から大久保家が精力的に収集した資料群である。明治二十二年、当時芝二本榎にあった大久保邸は火災に遭い少なからぬ遺品が焼失したと思われるが、これら現存の資料は運び出され難を逃れた。その痕跡は書状等の一部に残った焼損によって知られる。
　当初よりその学術的価値を認識していた大久保家では、日記を『大久保利通日記』（一・二、日本史籍協会叢書、昭和二年）として、発信書状や建白書類を『大久保利通文書』（一～一〇、日本史籍協会叢書、昭和二～五年）として刊行し学術的な貢献をした。またこのとき刊行されなかった利通に宛てられた書状については、『大久保利通関係文書』（一～五、立教大学日本史研究会編、吉川弘文館刊、昭和四十～四十六年）として刊行され、大久保家資料は全面的に学界に提供されるに至った。
　鹿児島県所有分も国立歴史民俗博物館保管分と同様の内容を有し、書状類は巻子に表装されたものと未表装のものを合わせて一五九五点を数える。これには大久保利通発信のものとしては最も時期の上がる嘉永六年（一八五三）六月四日付で妹婿の石原近昌に金子借用を申し入れたものが含まれる。また、明治五年七月十九日付でロンドンから西郷隆盛宛にビクトリア女王に会えないことやビスマルクの評判を伝えたものなどもある。
　文書・記録類は、明治九年十二月、新政府樹立一〇年にあたり財政再建のため行政改革を行う旨を記した大綱や、台湾出兵の事後処理として北京で清国に申し入れた談判案文などがある。
　書跡類、遺品類とも数は多くはないが、大久保の書幅や、碁石、碁盤、櫛、石鹸入、歯ブラシ等の日用品がある。
　大久保利通関係資料は、大久保家からの移管の事情により現有が二つに分かれるが、内容・分量からも両者の資料を併せもって大久保利通の全貌を語るものとして貴重である。